稀土元素是非常重要的地球化学示踪体系,其配分模式、轻重稀土分异、异常、放射性同位素等指标已经被广泛应用于行星科学、地球科学、海洋科学、环境科学和矿床学等诸多科研领域。稀土元素本身还具有非常丰富的稳定同位素,其特有的指纹特征能极大扩展地球化学示踪能力。然而,迄今为止,稀土元素稳定同位素地球化学研究却鲜有报道。究其原因,由于相邻稀土元素之间的同质异位素干扰非常普遍,而其物理化学性质又非常相似,因此分离提纯单一稀土元素极其困难,极大妨碍了稀土元素稳定同位素地球化学学科方向的发展。 针对这一技术性难题,中国科学院广州地球化学研究所稳定同位素地球化学学科组白江昊博士生在韦刚健研究员、马金龙正高级工程师、林莽研究员和张乐高级工程师等老师的指导下,同时与广东省科学院生态环境与土壤研究所钟松雄博士、中国科学院地球化学研究所刘承帅研究员及其课题组成员、广州海洋地质调查局邓义楠博士等团队合作,研发了基于AG 50W-X12+TODGA树脂的联合化学分离技术,实现了La、Ce、Pr、Nd和Sm单一稀土元素的化学提纯,达到了单个稀土元素的回收率高于99 %,且干扰元素的残留率极低的效果,满足了相应稀土元素高精度稳定同位素组成测试的要求。在质谱测试过程中,应用样品标准间插和内标结合法(C-SSBIN)校正MC-ICP-MS仪器的质量歧视效应,显著地提高了稀土元素稳定同位素的测试精度,获得了δ142/140Ce、δ146/144Nd、δ152/149Sm长期外部精度分别优于0.04‰、0.03‰和0.04‰的结果。利用搭建的分析测试平台,测定了火成岩、土壤、沉积物以及白云岩等多种地质参考物质的稀土元素稳定同位素组成,发现稀土元素稳定同位素的分馏幅度可达到其测试精度的数倍。这一发现暗示着稀土元素的稳定同位素分馏是非常有效的示踪剂,有望与传统稀土元素指标一道,为理解早期太阳系形成、地球宜居性、海洋及全球稀土循环、稀土成矿机制等地球系统科学研究提供新的认识。 相关分析技术成果发表在分析化学权威期刊《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》(3篇,其中1篇入选封面文章)和《Geostandards and Geoanalytical Research》,该研究受到广东省基础与应用基础研究重大项目(2019B030302013)、国家自然科学基金项目(41991325;41803026)、广东省科学院科技发展项目(2019GDASYL-0301002)、国家自然科学基金委创新群体项目(42021002)、南方海洋科学与工程广东省实验室(广州)人才团队重大专项(GML2019ZD0308)、广东省自然科学基金(2021A1515110574)、自然资源部海底矿产资源重点实验室开放基金(KLMMR-2022-G08)等联合资助。
图 1 稀土元素分离的淋洗曲线
图 2 Nd-Ce-Sm稳定同位素的外部重现性
图3 地质参考物质的稳定Sm同位素组成
原文链接:稀土元素稳定同位素分析技术取得重要进展