La（Fe，Si）13型化合物由中国科学院院士沈保根等人发现。近20年来，这种巨磁热效应相变材料受到了相关领域广泛关注，尤其是在其晶格中引入间隙氢原子，可使材料的居里温度扩展到室温以上，并维持材料本征的巨磁熵变性能。这拓宽了材料的制冷温区和应用范围，使氢化物逐渐成为备受磁制冷样机青睐的实用工质。但当前研究对氢原子占位、氢原子容纳量和居里温度的影响因素等构性关系并没有一致结论。
近日，中科院宁波材料技术与工程研究所稀土磁性功能材料实验室博士研究生邵艳艳等人利用上海同步辐射光源硬X射线，研究了镧系磁热化合物及其氢化物的晶体结构，在磁体积相变材料中首次建立了局域精细结构与磁性质之间的内在关联。
研究人员首先通过分析拓展边X射线精细结构EXAFS谱，变换傅里叶和反傅里叶关系，并对振荡函数进行拟合，从而精确优化晶格参数，构建了更加准确的晶格模型，证实了氢原子占据2个FeI、4个FeII/Si中心的24d位置。晶胞中氢原子含量决定了磁体积相变的转变温度，即居里温度，但晶胞最多能容纳氢原子的饱和量并无定论。以往研究认为，饱和氢含量和晶格体积大小有关，也有学者发现充氢后居里温度对压力的依赖变小，即氢化物中氢原子和周围化学环境存在价电子转移现象。该研究通过观察La的X射线吸收近边结构XANES谱，观察到白线峰在充氢后显著降低，直接证明了La原子局域环境影响着La与氢原子之间的价电子转移并决定容氢能力大小，晶格体积对氢容量的作用次之。关于La（Fe，Si）13居里温度的决定因素，一般认为由晶格体积和Fe的d电子以及Si的s电子间的轨道杂化共同作用，有研究通过数据对比间接表明轨道杂化起主导作用。该研究利用Fe元素K边XANES边前峰来直接表征杂化作用的强弱关系，在Fe含量高的化合物中，Fe元素K边前峰更强烈，表明3d轨道有更多的空带，导致多数3d电子从局域态转移到巡游态，其局域电子降低使得Fe-Si杂化减弱，带来居里温度降低，因此揭示了Fe的d电子和Si的s电子杂化程度极大影响了居里温度高低。对于氢化物而言，边前峰基本重合表明Fe与Si的杂化程度相似，因而氢化物主要由晶格体积因素，而非轨道杂化决定居里温度。
该基于电子层面的精细结构表征技术首次应用于LaFeSi磁热材料的研究，对理解巨磁熵机理有较强的启发作用，可对原子掺杂或元素替代调控居里温度起到工程上的指导作用，为研究和挖掘磁热材料的新体系和新功能提供借鉴思路。 相关研究成果发表在Acta Materialia 上。该研究得到了国家重点研发计划的资助。（转自新浪网）
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